THÈSE Pour obtenir le grade de DOCTEUR DE L’UNIVERSITÉ DE GRENOBLE Spécialité : Ingénierie Matériaux Mécanique Energétique Environnement Procédé Production Arrêté ministériel : 7 août 2006 Présentée par Nicolas SALLEZ Thèse dirigée par Yves BRECHET et codirigée par Patricia DONNADIEU préparée au sein du Laboratoire de Sciences et Ingénierie des Matériaux et des Procédés (SIMaP) dans l'École Doctorale Ingénierie – Matériaux Mécanique Énergétique Environnement Procédés Production (I-MEP2) Recrystallization, abnormal grain growth and ultrafine microstructure of ODS ferritic steels Thèse soutenue publiquement le 19 décembre 2014, devant le jury composé de : Mme Martine BLAT-YRIEIX Ingénieur EDF Les Renardières, Co-encadrant M. Andras BORBELY Professeur à l’Ecole des Mines de Saint Etienne, Président M. Yves BRECHET Professeur à Grenoble-INP, Directeur M. Yann de CARLAN Ingénieur CEA Saclay, Examinateur Mme Patricia DONNADIEU Directeur de recherche à Grenoble INP, Co-directeur Mme Anne-Françoise GOURGUES-LORENZON Professeur à l’Ecole des Mines de Paris, Rapporteur M. Roland LOGE Professeur à l’Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, Rapporteur Remerciements Si quelqu’un m’avait demandé 4 ans plus tôt si j’envisageais de faire une thèse, je lui aurais probablement demandé ce qui lui passait par la tête… Pourtant aujourd’hui, force est de constater que j’ai vécu une expérience que je ne renierais pour rien au monde, heureux et fier d’avoir participé à cette aventure, je tiens à remercier tous ceux qui, de près ou de loin, y ont pris part ! Tout d'abord, je voudrais remercier Andras Borbèly qui m'a fait l'honneur d'assurer la présidence du jury de thèse ainsi qu’Anne-Françoise Gourgues-Lorenzon et Roland Loge qui ont eu la lourde tâche de rapporter mon travail. Merci, pour l’attention avec laquelle vous avez lu ce manuscrit et pour vos remarques constructives. A mon arrivée, le premier jour de mon contrat, la première phrase d’Yves fut « Ah tu tombes bien j’ai un jury de thèse sur les aciers ODS demain matin, on prend le train de 5h30 à la gare Grenoble ! ». Malgré un emploi du temps infernal, tu as toujours su te rendre disponible (souvent le week-end !), merci pour ta confiance, pour tes conseils et tes idées qui ont constamment rehaussé l’intérêt de ces travaux et pour tes encouragements constants. Nos régulières discussions tant scientifiques, qu’historiques et politiques du dimanche matin resteront pour moi un moment privilégié. S’il est une personne que je dois remercier c’est bien ma co-directrice de thèse. Durant ces trois ans tu as été un soutien sans faille, toujours à l’écoute, toujours disponible, proposant de nouvelles idées et trouvant des arguments supplémentaires pour en soutenir d’autres. Merci pour ta bonne humeur et ton enthousiasme quotidien qui ont porté ces trois années de thèses et pour la confiance que tu m’as témoigné. Je garderais la théorie du raisonnement par l’escalier comme la base de toute réflexion ! Je tiens à remercier Martine, ma co-encadrante de thèse pour EDF, et Frédéric Delabrouille, votre implication dans mon travail ainsi que vos précieux conseils au cours des réunions d'avancement m'ont permis de ne pas trop m'éloigner du cadre industriel et de garder en tête la finalité du projet. Merci à tous les deux, ce fut un plaisir de travailler ensemble ces trois années. Un grand merci également à Yann qui a suivit cette thèse pour le CEA, et dont le scepticisme bienveillant m’a poussé à aller toujours plus loin dans la rigueur de mon travail. Les macarons du dimanche matin, après une semaine de sommeil tout relatif au synchrotron resterons comme l’une de mes expérience gustative les plus réussies ! Une thèse c’est une histoire de rencontre et de gens qui acceptent de vous ouvrir leur porte et de vous faire partager leur connaissances. A ce titre, je dois une reconnaissance toute particulière à Andras, qui, sans faire parti de l’encadrement de cette thèse, m’a 1 Remerciements accompagné tout au long de celle-ci au travers de son expertise dans le domaine de la diffraction rayons X. Les travaux présentés dans ce manuscrit lui doivent beaucoup et notamment les résultats obtenus au synchrotron. Andras, merci pour ta patience et pour tes lumières ! A ce titre, mes remerciements vont également à toute l’équipe du laboratoire de microscopie électronique et de spectroscopie du KIT, et notamment à Christian et Eglantine pour l’accueil chaleureux qu’ils nous ont réservé à chacune de nos visites. Les discussions de microscopie que nous avons eues à Karlsruhe comptent parmi les expériences les plus enrichissantes de cette thèse. Merci également à Robby et Delphine pour la qualité des lames FIB qu’ils ont préparé. Merci à Laurent et Dominique de m’avoir ouvert les portes du laboratoire de microscopie du MAI d’EDF et pour les quelques discussions que nous avons pu partager. Des remerciements sont également dus à Jean-Luc Béchade du service SRMA du CEA, tant pour sa participation active à notre manip synchrotron que pour son soutien et sa bienveillance constante durant la thèse. Je remercie également Joël, Laurent et Denis pour la préparation des échantillons analysés au cours de cette thèse. Je retiendrais également les conseils avisés qui m’ont été donnés et les discussions passionnantes que j’ai eues avec Joël, Denis, Bertrand et Frédéric dans le cadre du CPR. Je remercie également tous les thésards du CPR ODISSEE pour leur bonne humeur lors de notre rencontres et notamment Constantin, Caroline, Thomas, Yann, Anne-Laure, Marie, Arun et Hubert. Je remercie tous les membres du CPR ODISSEE. Le laboratoire MATEIS a lui aussi été un partenaire majeur de cette thèse. En effet, non seulement la partie modélisation écrite dans ce manuscrit doit tout ou presque à Mohammad Abdur Razzak qui m’a permis d’entrer dans la logique de la simulation « AGG-Preciso » qui a été reprise ici et avec qui les discussions sur la croissance anormale ont été riches ! Mais également à Michel Perez et Damien Fabregue qui ont accompagné et agrémenté les discussions sur l’étude de la croissance anormale de leurs avis éclairés. Egalement membre du laboratoire MATEIS et ancien camarade de Phelma, j’ai eu la chance de nouer un partenariat privilégié avec Xavier Boulnat. Durant ces trois années, nous avons pu réaliser ensemble une manip synchrotron inédite. Curieux et motivé, je ne compte plus le nombre de soirées passées ensemble à exploiter les résultats de la manip et à discuter de métallurgie avec un fond musical premium ! Un grand merci à toi, sans ces moments partagés, il est évident que le manuscrit qui suit serait bien moins abouti. Je voudrais remercier toute l’équipe de la ligne Diffabs du synchrotron SOLEIL, pour l’accueil dans leur local et notamment Dominique Thiaudière et Cristian Mocuta dont l’expertise en Macro Imagej s’est relevée précieuse. J’adresse également mes remerciements à l’équipe de ILL, à Charles Dewhurtz ainsi qu’à David Bowyer pour la petite visite guidée du réacteur. Merci à Frédéric de Gueuser et Laurent qui m’ont littéralement pris dans leurs bagages sur cette manip. 2 Remerciements Durant cette thèse, j’ai également eu la chance de rencontrer de nombreux thésards européens avec lesquels j’ai pu collaborer sur le développement des aciers ODS. Je tiens ici a remercier particulièrement Marta Serrano pour l’organisation de l’école Muneco ainsi que Mickael Gorley et Isabell Hilger (si si les Daft Punk sont bien français !) pour l’organisation du Workshop ODISSEUS. J’en arrive maintenant à la racine de la thèse, à l’entité sans laquelle rien de ce qui est rédigé plus haut n’est possible. Il s’agit du laboratoire SIMaP et de l’université Grenoble – Alpes. Je tiens à remercier en premier lieu les gestionnaires, qui ont toujours fait en sorte que les missions, conférences, déplacements, inscriptions et démarches en tout genre soient possible même quand le délais qui leur été laissé pour le faire était…disons court ! Alors un grand merci à Virginie et à Jacqueline pour sa bonne humeur et sa réactivité, ainsi qu’à Natalie, Sani, Pascale et Sylvie. J’y ajoute un remerciement particulier à Augustine de l’école doctorale. Merci à Michel Pons de m’avoir accueilli au sein du laboratoire, et à Alexis au sein du groupe Physique du Métal (Quel responsable de groupe amène des thésards faire du canyoning entre 12h et 14h !?). Plus généralement j’aimerais remercier tous les permanents du groupe PM, eux qui nous ont fait une petite place parmi eux durant ces trois ans. Notamment Frédéric de Gueuser, qui, avec Alexis ont pris le temps de m’inculquer les bases de la diffusion aux petits angles, Muriel qui m’a transmis le virus ASTAR et qui, lorsqu’elle entre par hasard dans une salle de microscopie peut d’un seul coup transformer une séance qui semblait perdue en un moment passionnant ! Merci donc pour ces gros coup de main ponctuels et votre bonne humeur. Mais également Marc V., Fabien, Fredéric L., Marie C., Bruno G., Catherine qui va pouvoir se reposer après avoir couru trois ans après Fanny, Marc M., François avec qui j’ai partagé quelques footings appuyés !, Marc de B., Mireille, Guillaume B., Valentina et Roberta, Gilles et Raphael. Un grand merci également à toute l’équipe de techniciens qui se plient en quatre pour répondre comme ils peuvent à nos demandes pas toujours évidentes et au premier rang desquels Magali leur cheftaine, un merci tout particulier à Alain D., l’inoxydable, l’âme du labo, sans oublier Bruno M., Jean-Louis, Colin, Roman, Stéphane, Julien, Thomas, Alain Mouny et Yannick a qui je dois beaucoup puisqu’en juillet dernier il a miraculeusement ramené mon ordinateur à la vie ! Le SIMaP peut également compter sur une équipe de caractérisation très complète, le CMTC, que je tiens remercier vivement pour leur soutien pendant ma thèse. Stéphane qui m’a présenté la DRX, Alexandre le spécialiste microsonde, Florence l’experte EBSD, et bien sûr Fréderic et Francine pour leurs précieux conseils au MEB. Je remercie également Cécile et Adam mes deux stagiaires qui ont grandement contribués à la partie expérimentale de la thèse. Si cette thèse a été une aventure humaine formidable, c’est en grande partie grâce aux nombreux thésards qui s’y sont succédés. Bien sûr, honneur aux anciens qui nous ont confié la tâche de perpétuer les quelques traditions du labo et notamment l’immanquable 3 Remerciements tarot de midi, la raclette de noël ou encore les barbecues de printemps ! Merci à Guilhem, notre rugbymen, pour ces conseils sur les cartos EBSD et sur le polissage, Jean-Marie notre breton, Quentin, le sage et le lève tôt, Thomas l’un des pilier du groupe parti en Australie, mais également Coraly, Romain, Souad, Christophe et Benjamin. J’ai eu le plaisir pendant ces trois années de partager mon bureau avec Fanny qui ne s’est pas arrêtée une seconde pendant ces trois ans toujours à fond au boulot ou pendant les footings, et Audrey qui m’a fait découvrir les joies d’un thé bien chaud le matin agrémenté de quelques petits gâteaux, merci à elles de m’avoir supporté et soutenu ! Laurent, sur qui j’ai pu compter en toute occasion, je me demande encore comment le labo tournera sans toi ! Qingquan toujours de bonne humeur, Simon et Maxime les deux professeurs en devenir ! Dan et Olivier, le savoyard pur jus. Puis Eva est arrivée, rigueur et douceur version allemande, puis Kitty, Mahmoud, Hasan et Rosen, l’international du groupe, une constellation de pays à lui tout seul. Plus récemment, sont arrivés Solène, Alexis, Martin et Nadia, j’espère qu’ils prendront autant de plaisir que moi pendant leur thèse. Plus personnellement, je remercie ma famille, mon frère, ma sœur et ma mère qui sont venus aujourd’hui, qui me soutiennent depuis toujours et sans qui je ne serais pas là. Je veux remercier également Yannick, Christine, Emilie et Damien, leur présence aujourd’hui me touche énormément. Merci à Grégoire et Julie ainsi qu’à Guillaume et Apolline d’avoir fait le déplacement pour être là ! Enfin, je remercie tout particulièrement ma plus belle moitié, Mélanie, qui m’a soutenue tout au long de cette thèse et plus encore pendant ce retour dans les années cinquante qu’elle m’a offert pour ce dernier mois et demi de rédaction !! 4 Content Remerciements ..................................................................................................................................... 1 Content ................................................................................................................................................. 5 Symbol list ........................................................................................................................................... 9 Résumé étendu en français Contexte et objectifs .......................................................................................................................... 11 Evolution microstructurale de la poudre ............................................................................................ 13 Une simulation pour prédire la croissance anormale ......................................................................... 21 De la poudre aux matériaux consolidés ............................................................................................. 23 Conclusion ......................................................................................................................................... 26 General introduction Energy supply: a global issue ............................................................................................................ 27 Nuclear energy as a part of the solution............................................................................................. 28 SFR spread out in France and in the world ........................................................................................ 28 From nuclear to metallurgy: the ODS steel choice ............................................................................ 29 Context of the study ........................................................................................................................... 29 Presentation of the manuscript ........................................................................................................... 30 General introduction bibliography ..................................................................................................... 30 Chapter I Literature review 1. ODS steels .................................................................................................................................. 33 1.1. Technical specifications ..................................................................................................... 34 1.2. Alloys developed ................................................................................................................. 35 1.3. Powder Metallurgy: a unique way to produce ODS steels.................................................. 38 1.4. ODS steels: a promising mechanical behaviour for severe nuclear environment ............... 45 1.5. Mechanical anisotropy: a major weak point ....................................................................... 48 2. Deformation and recrystallization.............................................................................................. 50 2.1. Historical background ......................................................................................................... 50 2.2. Deformation in crystals ....................................................................................................... 50 2.3. Energy storage within metallic materials ............................................................................ 51 2.4. Recovery.............................................................................................................................. 55 2.5. Recrystallization .................................................................................................................. 58 2.6. Effect of second phase particles .......................................................................................... 62 2.7. Abnormal grain growth ....................................................................................................... 68 5 Content 4. Synthesis and key points ............................................................................................................ 71 Literature review bibliography .......................................................................................................... 72 Chapter II Characterization methods and related specific developments 1. Material state selection .............................................................................................................. 87 1.1. Summary table of the studied materials .............................................................................. 88 1.2. ODS steel particles .............................................................................................................. 88 1.3. Consolidated samples .......................................................................................................... 89 1.4. Extruded samples ................................................................................................................ 89 2. Classical characterization methods ............................................................................................ 90 3. Advanced characterization methods for nanoprecipitation........................................................ 91 3.1. Atom Probe Tomography .................................................................................................... 91 3.2. Small Angle Scattering........................................................................................................ 92 4. Advanced characterization methods for structural defects: ....................................................... 98 4.1. X-Ray diffraction ................................................................................................................ 99 4.2. Automatic Crystallographic Orientation Mapping (ACOM) ............................................ 110 Chapter II bibliography .................................................................................................................... 117 Chapter III Powder microstructural evolution 1. Introductory section: As milled powder microstructure .......................................................... 125 1.1. Sample preparation ............................................................................................................ 125 1.2. Particles morphology......................................................................................................... 126 1.3. Chemical distribution ........................................................................................................ 126 1.4. Microstructure detailed overview...................................................................................... 126 1.5. Precipitation state .............................................................................................................. 132 1.6. Key features of the powder particle microstructure .......................................................... 133 2. Part I : Annealing conditions for recrystallization and abnormal grain growth ...................... 134 2.1. Low temperature annealing (600°C). ................................................................................ 134 2.2. High temperature annealing (>800°C) .............................................................................. 139 2.3. Pinning effect .................................................................................................................... 152 2.4. Microstructure evolution mechanism ................................................................................ 155 3. Part II : Effect of solute content on the abnormal grain growth .............................................. 160 3.1. Microstructural evolution .................................................................................................. 160 3.2. Microstructure evolution mechanism ................................................................................ 171 3.3. Key points on the effect of Ti and Y solute content.......................................................... 173 General conclusion of the chapter.................................................................................................... 174 6 Content Chapter III bibliography .................................................................................................................. 175 Chapter IV A model to predict abnormal grain growth 1. Coupled abnormal grain growth and precipitation model ....................................................... 179 1.1. Abnormal grain growth model .......................................................................................... 179 1.2. Precipitation modelling ..................................................................................................... 182 1.3. Coupled modelling ............................................................................................................ 185 2. Adaptation of the model to ODS ferritic steels ........................................................................ 186 2.1. Matrix parameters ............................................................................................................. 187 2.2. Precipitation ...................................................................................................................... 187 2.3. Implementation.................................................................................................................. 188 3. Results ...................................................................................................................................... 190 3.1. First results ........................................................................................................................ 190 3.2. Stored energy driving pressure .......................................................................................... 190 4. Limits and perspectives............................................................................................................ 192 Chapiter IV bibliography ................................................................................................................. 192 Chapter V from powder to extruded materials 1. Material consolidation: impact of the process on the microstructure ...................................... 195 1.1. Chemical distribution ........................................................................................................ 195 1.2. Microstructure ................................................................................................................... 196 2. Classical consolidation temperature: effect of the extrusion process ...................................... 198 2.1. Hot Isostatic Pressure (HIP) consolidation ....................................................................... 199 2.2. Consolidation by extrusion................................................................................................ 200 2.3. Precipitation ...................................................................................................................... 202 3. Precipitates and boundaries interaction in ferritic ODS steels ................................................. 203 3.1. Preliminary observations performed on a 14Cr ODS extruded alloy (J27) ...................... 203 3.2. Microstructure of the interrupted extrusion sample .......................................................... 205 3.3. Chemical composition of precipitates ............................................................................... 207 3.4. Effect of the softening treatment ....................................................................................... 208 4. Dissolution mechanism ............................................................................................................ 209 5. Synthesis and prospects ........................................................................................................... 212 Chapter V bibliography.................................................................................................................... 213 General conclusion Main results and conclusion............................................................................................................. 217 Prospects .......................................................................................................................................... 218 7