Diplomarbeit Koh¨arente Moleku¨loptik mit Fullerenen Julian Voss-Andreae Eingereicht im Dezember 1999 2. Version vom 8. Mai 2000 Durchgefu¨hrt am Institut fu¨r Experimentalphysik der Universit¨at Wien bei o. Univ. Prof. Dr. Anton Zeilinger Betreut von Univ.-Prof. Dr. Dietmar Stehlik vom Institut fu¨r Experimentalphysik der Freien Universit¨at Berlin Die vorliegende Arbeit entstand von Februar bis Dezember 1999 am Institut fu¨r Experimentalphysik der Universit¨at Wien. Die Versuche zur Erzeugung und Detektion der Fullerenstrahlen wurden im Sommer 1998 am Institut fu¨r Experimentalphysik der Universit¨at Innsbruck aufgenommen und seit Februar 1999 in Wien weitergefu¨hrt. Wien, im Dezember 1999 Julian Voss-Andreae Diese Arbeit wurde vom Fond zur F¨orderung der wissenschaftlichen Forschung (FWF) SFB 1505 unterstu¨tzt. i Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 1 2 Grundlagen und Motivation 4 2.1 Fullerene . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.1.1 Struktur, Geschichte und Herstellung . . . . . . . . . . . . . . 5 2.1.2 Thermische Anregung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 2.1.3 Optische Emission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2.1.4 Thermionische Emission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.2 Dekoh¨arenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2.1 Wechselwirkung mit der Umgebung . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2.2 Gravitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 2.3 Materiewellenoptik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.3.1 Materiewellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.3.2 Moleku¨loptik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.3.3 Wellenfunktion des Schwerpunkts . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.3.4 Wellenpakete . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.3.5 Koh¨arenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.3.6 Beugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 3 Experimente 32 3.1 Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 3.1.1 Vakuum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 3.1.2 Aufbau und Theorie der Quelle . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 3.1.3 Kollimationsspalte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 3.1.4 Gitter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41 3.1.5 Detektor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 3.1.6 Messung und Theorie der Flugzeitverteilung . . . . . . . . . . 47 3.2 Beugungsexperimente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 3.2.1 Beugung von C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 60 3.2.2 Beugung von C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 70 4 Diskussion der Ergebnisse 64 5 Ausblick 65 6 Zusammenfassung 67 ii INHALTSVERZEICHNIS A Rechnungen 68 A.1 Aufl¨osungsgrenze des Mikroskops im Teilchenbild . . . . . . . . . . . 68 A.2 L¨osung der Schr¨odinger-Gleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 A.3 Zeitentwicklung eines Gauß-f¨ormigen Wellenpakets . . . . . . . . . . . 71 B Programme 75 B.1 Matlab-Programm zum Flugzeitfit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 B.1.1 Hauptprogramm Flugzeitfit“ . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 ” B.1.2 Fitfunktion v3gaussrechteck“ . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77 ” B.1.3 χ2 chi2rechteckgauss“ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77 ” B.2 Programme zum Beugungskurvenfit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77 B.2.1 Matlab-Programm Beugungskurvenfit“ . . . . . . . . . . . . 77 ” B.2.2 C-Programm c60fresnel6“ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 ” C Wave-particle duality of C molecules 86 60 1 Kapitel 1 Einleitung Im Jahre 1923 erkannte de Broglie, dass die Erkl¨arung der Bewegung ruhemassebe- hafteterTeilchendieVorstellungeinesWellenph¨anomensn¨otigmacht[1].Davonaus- gehend haben sich in der Physik neue Gebiete mit dem Ziel entwickelt, die Wellenei- genschaften der Materie analog zu denen des Lichts in der klassischen Optik zu nut- zen. Den ersten experimentellen Nachweis der Gu¨ltigkeit dieser Theorie erbrachten DavissonundGermer1927mitderBeobachtung vonBeugungserscheinungen beider Reflektion von Elektronenstrahlen an der periodischen Oberfl¨ache eines Kristalls [2]. Nur zwei Jahre sp¨ater konnte Stern zeigen, dass die von de Broglie postulierte Sichtweise auch auf Atome und kleine Moleku¨le (He und H ) ausgedehnt werden 2 muss [3, 4]. Die leichte Beeinflussbarkeit der Elektronenbewegung durch statische elektromagnetische Felder erm¨oglichte schon fru¨h elektronenoptische Experimente, die u.a. in die Entwicklung der Elektronenlithographie und Elektronenmikroskopie mu¨ndeten. Das Aufkommen leistungsf¨ahiger Kernreaktoren mit großen Neutronen- flu¨ssen erlaubte die Entwicklung der Neutronenoptik. Die M¨oglichkeit der Verwen- dung kristalliner Festk¨orper als optische Elemente gestattete den Aufbau neuer und grundlegender Experimente, insbesondere die ersten Materiewellen-Interferometer mit r¨aumlichen Trennungen der Wellenfunktion im Zentimeterbereich [5]. In den letzten Jahrzehnten hat die Atomoptik einen starken Aufschwung erlebt. Atome sind neutral und k¨onnen Materie nicht durchdringen, daher l¨asst sich deren Bewe- gung nicht so leicht wie die von Elektronen und Neutronen beeinflussen. Erst die Erfindung leistungsstarker verstimmbarer LaserunddieEntwicklung derMikro-und Nanofabrikation kleiner Beugungsstrukturen erlaubte die gezielte Manipulation der Schwerpunktsbewegung von Atomen. Die Verfu¨gbarkeit eines Gitters mit einer Gitterkonstanten von nur 100 nm erm¨oglichte auch das in der vorliegenden Arbeit beschriebene Experiment. Es wird an Hand der Fullerene C und C der Nachweis gefu¨hrt, dass auch bei Objekten 60 70 dieser Gr¨oße und Komplexit¨at die Welleneigenschaften der Schwerpunktsbewegung unter geeignetenexperimentellen BedingungenzuTagetreten.Damitist der Wellen- charakter dieser bisher gr¨oßten Moleku¨le demonstriert worden. Sollte es in Zukunft gelingen, Moleku¨le ¨ahnlich erfolgreich wie Atome zu manipulieren, ist es denkbar, dass auf Grund der gr¨oßeren Masse und reicheren inneren Struktur dieser Teilchen die Entwicklung der Moleku¨loptik einen ¨ahnlich erfolgreichen Verlauf wie die Atom- optiknehmenwird.AberauchohneanalogeArtenderBeeinflussung er¨offnetsichdie M¨oglichkeit zuneuartigenStudien. GroßeMoleku¨le, derenKomplexit¨at diesen schon 2 Einleitung die Eigenschaften kleiner Festk¨orper verleiht, koppeln u¨ber das elektromagnetische Feld wesentlich st¨arker an die Umgebung als Atome mit ihren diskreten Energieni- veaus. Auf diese Weise besteht durch die Beugung von Fullerenen zum ersten Mal die M¨oglichkeit, die Wirkung vieler theoretisch vorausgesagter Dekoh¨arenzmecha- nismen, wie z.B. die allgegenw¨artige Streuung oder Emission von W¨armestrahlung, auf die Ausbildung der Interferenzerscheinungen zu studieren. Das Experiment Vor einhundertachtzig Jahren wurde der beru¨hmte Young’sche Doppelspalt, durch den der Wellencharakter des Lichts etabliert wurde, von Fraunhofer zum Beugungs- gitter erweitert. Der vorliegende Aufbau ist vom Konzept her identisch mit diesem Experiment, nur dass es jetzt eine Materiewelle ist, die nach r¨aumlicher Trennung an einem Beugungsgitter zur Interferenz gebracht wird. Abb. 1.1 zeigt eine Skizze des Versuchsaufbaus. Als Quelle des Molekularstrahls dient ein Ofen aus Stahl und Verfahrbarer Beugungsgitter 100 nm Photoionisations- schlitten Spalt 1 Spalt 2 Quelle 10mm 10mm Ionen Detektions- einheit Laser 1.04 m 0.10 m 1.25 m Abbildung 1.1: Schematisches Diagramm des Versuchsaufbaus, nicht maßstabsge- treu. Keramik mit einer Schlitzblende. Der Strahl wird durch zwei verstellbare Kollima- tionsschlitze im Abstand von etwa einem Meter fokussiert und trifft auf ein nano- technologisch hergestelltes Gitter. Die Intensit¨atsverteilung wird einen guten Meter dahinter durch einen verfahrbaren Photoionisationsschlitten, der als ortsaufl¨osender Detektor dient, gemessen. Einleitung 3 Gliederung der vorliegenden Arbeit In der vorliegenden Arbeit werden zun¨achst die Eigenschaften der Fullerene C und 60 C diskutiert.Diesgeschieht vorallemimHinblickaufdieAnkopplung derMoleku¨le 70 an die Umgebung u¨ber das elektromagnetische Feld, die eine entscheidende Rolle fu¨r die Dekoh¨arenz spielt. Der Einfluss der verschiedenartigen Wechselwirkungen mit der Umgebung auf die koh¨arente Entwicklung des Schwerpunktszustands wird untersucht. Das Kapitel endet mit Betrachtungen zur Materieoptik: Ausgehend von der Herleitung der de Broglie-Beziehung wird der Begriff Moleku¨loptik“ motiviert. ” Daran anschließend werden die Koh¨arenzeigenschaften des Molekularstrahls und die theoretische Behandlung der Beugung diskutiert. Das n¨achste Kapitel besch¨aftigt sich im ersten Teil mit den einzelnen Elementen des Versuchs. Darin eingeschlossen sind U¨berlegungen eher technischer Natur, z.B. zur Theorie effusiver Quellen. Einanderer Bestandteil sind diebegleitenden Messun- gen, die die Deutung der Daten als Interferenzmuster erh¨arten. Ein Beispiel dafu¨r sind die Flugzeitmessungen zur Bestimmung der Wellenl¨angenverteilung der Mo- leku¨le. Im zweiten Teil werden die eigentlichen Beugungsexperimente beschrieben, die im darauffolgenden Kapitel diskutiert werden. Die Arbeit endet mit einem Ausblick und einer Zusammenfassung. 4 Kapitel 2 Grundlagen und Motivation